用户前沿丨南开庞代文/黄灵&西工大胡文博JACS：量子点上转换新突破—近红外II区光激发的接近反斯托克斯位移理论极限的光子上转换
该文发现，新设计的配体分子Th-DPP与PbS QDs之间具有独特的“强-弱”双位点配位模式，即除了羧酸作为强锚定基团外，噻吩取代基上的硫（S）原子可以与 PbS QDs 表面的Pb2+形成弱配位，由这种配位作用驱动的Th-DPP构象变化可以调节PbS QDs与Th-DPP之间的电子耦合强度。这一可调控的电子耦合借助800 MHz核磁下噻吩取代基上氢原子化学位移的变化得以证明。在所报道的三种杂合材料中，PbS-3.36/Th-DPP的表面配体密度低，在Pb-S相互作用下，Th-DPP呈现为最接近PbS QDs的构象。距离 PbS QDs 越近，电子耦合越强，去屏蔽效应越弱，导致化学位移越小。
得益于强的电子耦合，该团队发现即使当PbS QDs与Th-DPP的能隙差小至0.04 eV时，二者之间的三重态激子转移效率仍可以接近100%。这种近乎“能量无损”的激子转移是反斯托克斯位移最大化设计的关键。
在 1064 nm激光的激发下，该团队所报道的光子上转换显示出最高的校正上转换效率（0.37%），并且反斯托克斯位移（1.07 eV）接近理论极限（1.17 eV）。进一步将这一上转换体系作为一种光催化剂，在1064 nm波长的光照下首次展示了NIR-II区光子驱动的光氧化还原催化。这一研究对于开发具有大反斯托克斯位移的高效 NIR-II激发的上转换具有明确的指导意义，同时可促进NIR-II区光子驱动的有机物转化。
这一成果近期发表在Journal of the American Chemical Society 上，南开大学化学学院博士研究生姜林汗为论文第一作者，西北工业大学胡文博教授和南开大学黄灵研究员、庞代文教授为论文共同通讯作者。
Near Infrared-II Excited Triplet Fusion Upconversion with Anti-Stokes Shift Approaching the Theoretical Limit
Lin-Han Jiang, Xiaofei Miao, Ming-Yu Zhang, Jia-Yao Li, Le Zeng, Wenbo Hu*, Ling Huang*, and Dai-Wen Pang*
J. Am. Chem. Soc., 2024, 146, 10785–10797, DOI: 10.1021/jacs.4c00936
导师介绍
庞代文
https://www.x-mol.com/university/faculty/376857
胡文博
https://www.x-mol.com/university/faculty/295628
黄灵
https://www.x-mol.com/groups/OPULab
转载自：发光材料与器件
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本文利用爱丁堡FLS1000以及LP980系统性的研究了量子点上转换光物理过程，通过稳瞬态光谱，瞬态吸收光谱以及量子效率研究三重态激子转移效率问题，从而为反斯托克斯位移最大化设计提供依据。爱丁堡仪器现拥有稳瞬态荧光，稳瞬态吸收，红外以及拉曼光谱产品，欢迎垂询。
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