1. 文章信息

中文标题： 微波辅助构筑N-金属键连接的MXene/MOF气凝胶用于高湿环境下高效光催化降解丙酮蒸气    

页码：  146878      

DOI：    10.1016/j.cej.2023.146878                 

2. 文章链接

https://doi.org/10.1016/j.cej.2023.146878      

3. 期刊信息

期刊名：     Chemical Engineering Journal       

ISSN：    1385-8947       

2022年影响因子：     15.1    

分区信息：     JCR分区（Q1）,中科院1区TOP    

涉及研究方向：  工程技术/化学/环境类  

4. 作者信息：第一作者是  广西大学 余鑫 。通讯作者为 广西大学赵祯霞教授

5. 光源型号：CEL-HXF300

光功率计型号：CEL-NP2000-2A

文章简介：

挥发性有机物(VOCs)是细颗粒物(PM2.5)、臭氧(O3)等二次污染物的重要前体，导致雾霾、光化学烟雾等大气环境问题。近年来，由于工业化和经济的加速增长，VOC的年排放量急剧增加。在各种VOCs中，酮类VOCs(丙酮)是最广为人知的污染物之一，广泛应用于制药、化工、印刷、纤维等行业。

由于其毒性和致癌性，挥发性有机化合物不仅对环境造成破坏，而且对人类健康构成威胁，即使在低浓度下长期暴露也会导致不可逆转的损害(对于丙酮:建议的空气暴露限值(REL)为250 ppm，平均长达10小时)。世界各国政府制定了越来越严格的排放标准，以限制不同行业产生的挥发性有机化合物。因此，迫切需要采用高效、低能耗的去除技术来有效去除酮类VOC。

目前，光催化被广泛应用于VOC降解，具有催化效率高、能耗低、处理效率高、最终产物(CO2和H2O)环保等优点。该技术的关键是设计具有高光催化活性、底物捕获能力和吸附效率的光催化剂。在最近报道的催化剂中，金属有机框架（MOF）因其超高的比表面积、分散的金属位点以及可调节的结构而被广泛用于光催化领域。这些特性有利于吸附富集和吸附-光催化协同作用，显著提高污染物的去除率。

为了进一步提高纯MOF的光催化性能，一些半导体材料与MOF复合来构建异质结。一般来说，这些报道的MOF复合光催化剂通常以粉末形式存在，通常存在结块倾向强，回收操作复杂，甚至二次污染。因此，MOF复合材料的成型化是工业应用的重要一步。

为了解决这一问题，研究者们尝试将MOF基光催化剂与宏观结构材料结合起来进行实际应用。近年来，MOF复合气凝胶引起了人们的广泛关注。然而，当前的策略不可避免地导致了低MOF负载量和不同程度的光催化剂活性位点阻塞或牺牲比表面积。正如预期，这些策略降低了复合材料的底物捕获能力和光催化性能。因此，设计对VOC具有高效光催化降解性能的MOF气凝胶仍是一个挑战。

本文提出了微波辅助桥接策略，构建了在高湿环境下高效降解丙酮的MXene/MOF导电气凝胶光催化剂。迄今为止，Ti3C2 MXene由于其优异的电子受体和传输体，可以显著促进光生电子与空穴的分离，被广泛用作助催化剂。因此，本文首先构建了导电MXene纳米片气凝胶作为MOF载体，然后在MXene表面引入2-甲基咪唑，建立了N -金属(N-Ti[MXene]和N-Zr[NH2-UiO-66(Zr)])的化学桥连生长MOF。利用MXene的内在的吸波特性，采用微波辅助合成方法对MXene热点引发的NH2-UiO-66(Zr)生长进行了研究。

正如预期，在MOF植入后，MOF的负载量达到~80 wt.%。MXene/MOF气凝胶在微波照射下通过N-金属键形成丰富而紧密的纳米界面，增强了光吸收、·OH/·O2?自由基的形成、光诱导电子空穴(e-/h+)的生成及其分离。在80%的高湿条件下，该催化剂对丙酮光降解率为97.3%，其表观速率常数是现有光催化剂的10-104倍。此外，MXene/MOF气凝胶光催化剂在60 min内实现了~95%的TOC脱除，并在5次循环后表现出良好的光催化稳定性。考虑到这些特性，新设计的MXene/MOF气凝胶光催化剂为在高湿条件下高效降解VOC提供一种实用的方法。