文献速递丨Nat. Commun.：利用可分散和光活性多孔聚合物高效光催化生产过氧化氢-医疗器械网

文献速递丨Nat. Commun.：利用可分散和光活性多孔聚合物高效光催化生产过氧化氢

来源：北京镁瑞臣科技有限公司分类：动态 2023-11-03 11:17:51 80阅读次数

文章摘要

开发高效的人工光催化剂，用于包括药物和清洁能源载体在内的分子材料的仿生光催化生产，仍然是一项根本性和技术上必不可少的挑战。过氧化氢广泛应用于化学合成、医用消毒、清洁能源等领域。然而，目前主要通过氧化蒽醌进行的工业生产，面临着巨大的能源损失和有毒的副产品。在此，我们报道了质子诱导的具有良好载流子输运特性的分散多孔聚合物的高效光催化生产过氧化氢。在环境条件下，过氧化氢的光催化生成率达到了前所未有的23.7mmol g-1 h-1，在450 nm处的表观量子效率为11.3%。结合模拟和光谱分析表明，亚皮秒超快电子“定位”的自由载流子和激子态在催化反应中心，这是可分散多孔聚合物显著的光催化性能的基础。

图1 | CPTs的合成和溶液处理。a合成TT-CTP和TTH - CTP。b TTH - CTP在自然光和激光照射下分散在各种溶剂中的照片，显示Tyndall效应。

图2 |光催化生成H2O2。纯水中TT-CTP和th - CTP产生H2O2的时间依赖性。以苯甲醇为空穴牺牲剂和不以苯甲醇为空穴牺牲剂的光催化半反应TT-CTP和TTH - ctp的H2O2生成速率。c TT-CTP和th - ctp产生H2O2的UV-Vis光谱和AQY。d不同光催化剂的H2O2生成速率和AQY。红色的星形代表本作品中的TTH - ctp(使用苯甲醇，见图b)，橙色、绿色、天蓝色和蓝色的圆圈对应之前报道的其他光催化剂。e不同pH值下TT-CTP和th - ctp光催化半反应的H2O2生成速率。不同循环条件下TTH- ctp光催化半反应 fH2O2的生成速率。

图3 |理论计算。用td - dft计算了TT-CTP模型系统在o2吸附态下的吸收光谱和振子强度。插图是最大振子强度下的跃迁轨道。b td - dft计算了th - ctp模型系统在o2吸附态下的吸收光谱和振子强度。插图是最大振子强度下的跃迁轨道。c计算了TT-CTP模型体系催化生成H2O2的自由能图。“abs_O2”表示O2的吸附态，“act_1”、“act_2”和“act_3”表示激活O2分子的三个进化步骤。d计算了th - ctp模型体系催化生成H2O2的自由能图。“abs_O2”表示O2吸附态，“act_1”、“act_2”和“act_3”表示激活O2分子的三个进化步骤。C:灰色;N:蓝色;H:白色;O:红色;黄色。

图4 | ctp的载流子动态。温度依赖性的TT-CTP集成光致发光强度。红线是根据阿伦尼乌斯方程拟合的曲线。插图显示了随温度变化的光致发光光谱。b th - ctp的温度依赖性集成光致发光强度。蓝线是根据阿伦尼乌斯方程拟合的曲线。插图显示了随温度变化的光致发光光谱。c TT-CTP和th - ctp薄膜的太赫兹光导动力学。在干燥的N2环境中，用400 nm飞秒泵浦光激发样品，泵浦光通量为886 μJcm?2。t - ctp薄膜在500nm激发下的TA光谱。e TTH - ctp薄膜在500 nm激发下的TA光谱。f TT-CTP薄膜660 nm动力学曲线与th - ctp薄膜680 nm动力学曲线的比较

总结分析

本研究通过设计具有特殊载流子输运特性的高分散性ctp，证明了H2O2的高效光催化生产。质子化CTP的高分散性使得薄膜的制备易于揭示激子和载流子迁移的性质，而水体系与可分散CTP的相容性则促进了载流子在水-光催化剂界面的迁移。ctp的低激子结合能确保了高效的激子解离，以及良好的载流子迁移率，使ctp具有显著的生成速率和量子产率，成为H2O2生产的出色光催化候选材料。我们的理论可以广泛应用于设计多孔聚合物基光催化剂，通过整合溶液的可加工性和光活性来提高催化性能。

Efficient photocatalytic production of hydrogen peroxide using dispersible and photoactive porous polymers

DOI：https://doi.org/10.1038/s41467-023-42720-6

END

北京镁瑞臣科技有限公司（简称）创立于2018年3月，总部位于北京市海淀区百旺弘祥科技产业园，公司集科研仪器研发制造、销售、服务于一体，以光催化行业为经营主线，致力于环境清洁、新能源、新材料、碳中和纵向深入发展和横向拓展并行的高科技企业。具有中关村高新技术企业认证和国家高新技术企业资质，企业信用评级AAA级企业认证，ISO9001质量管理体系质量认证及多项实用新型和发明专利。

公司在光催化实验设备技术研发方面不断攻克技术难题，为光催化降解污染物、光解水制氢制氧或全解水、光催化二氧化碳还原、光催化合成氨（固氮）、光催化降解VOC、甲醛等实验提供运行更稳定、操作更便捷的实验设备整体解决方案。目前业务遍及全国，为淮北师范大学、清华大学、北京化工大学、北京大学、天津大学、上海交通大学、华东理工大学、武汉大学、西安交通大学、南京工业大学、南京林业大学、东北师范大学、福州大学、中科院物理研究所等科研机构提供了周到满意的服务，赢得了良好口碑。

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