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文献速递丨Adv.Mater.:超小钴纳米粒子温室等离子体超结构上的超光热CO2甲烷化

来源：北京镁瑞臣科技有限公司分类：操作使用 2023-11-21 09:47:12 89阅读次数

文章摘要

提高光热纳米材料的太阳能-热能转换效率，而不牺牲其他物理化学性质，例如金属纳米颗粒的催化反应性，是各种应用的高度要求，但仍然是一个巨大的挑战。在此，我们开发了一种增效策略，通过4-nm钴纳米粒子的温室型等离子体超结构增强光热转换，同时保持其固有的催化活性。硅壳在保持等离子体超结构、高效利用全太阳光谱以及通过纳米温室效应减少钴纳米粒子的热损失方面发挥着关键作用。优化后的等离子体超结构催化剂具有超光热CO2甲烷化性能，其甲烷化速率达到创纪录的2.3 mol·gCo?1·h?1,CH4选择性接近100%，催化稳定性良好。这项工作揭示了纳米尺度温室效应通过与传统促进策略相结合来增强光热转换的巨大潜力，为高效光热纳米材料的设计提供了依据。

图1。不同样品的制备过程示意图。

图2。a、b) SEM图像，c) TEM图像，d)高分辨率TEM图像，e) SAED图，f) Co-ss@SiO2的STEM图像和EDS图。

图3。a)不同样品的DRS光谱，b)紧密包裹小Co粒子的模拟电场，c) Co纳米粒子计算的归一化消光截面(Cext/Cgeo)与粒子数N和行数m的关系d) Co-ss@SiO2的实验和模拟吸收以及AM 1.5G的光谱。

图4。a)红外摄像机监测的温度曲线。b)不同催化剂在350℃时的冷却曲线12WILEY-VCHss@SiOz和d) Co-L@SiOz下面(红线)，没有(蓝线)300-W氙气弧光灯照射。

图5。b) 25日光照射下CO2 (0.5 bar)和H2 (0.5 bar)下不同样品的转化率或生产速率;c-d) 25日光强度下，Co-ss@SiO2和Co-L在间歇式反应器中连续6圈催化CO2加氢反应的性能。

总结分析

综上所述，通过整合“纳米温室效应”和等离子体耦合，我们证明了一种增效的方法来提高光热转换效率，同时保持对超小Co纳米粒子优良的本征催化活性。该催化剂具有优异的光热催化性能，如破纪录的CO2甲烷化活性(2.3 mol·gCo -1·h-1)，接近100%的选择性和高的催化稳定性。这种协同策略有效地解决了内在催化反应性与光利用率和小型金属纳米催化剂稳定性之间的权衡。本研究揭示了纳米温室效应与传统促进策略相结合在促进光热转化方面的巨大潜力。我们的研究还为太阳能热转换纳米材料的设计原则提供了有价值的见解，并代表了朝着可持续的太阳能利用行业迈出的关键一步，有助于解决人类面临的能源和环境危机。

DOI:https://doi.org/10.1002/adma.202308859

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