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文献速递丨Nat. Catal:通过结合热和非热效应，在等离子体催化中实现最大的整体光增强

来源：北京镁瑞臣科技有限公司分类：动态 2023-10-24 16:04:30 67阅读次数

文章摘要

等离子体光催化是一种很有前途的光物质转化方法。然而，目前的研究主要集中在了解热效应和非热效应的相对重要性，而对它们的协同效应研究较少。在这里，我们提出了一个指标，称为整体光效率，以捕捉这些光效应对反应的综合影响。通过系统地改变催化剂层的厚度，我们隔离了热和非热贡献，并优化它们以实现最大的光增强。我们以二氧化钛负载的铑纳米颗粒为模型反应体系，演示了这种方法。它显示了一个可推广的潜力，在设计催化剂系统与最佳组合的加热和光照明，特别是宽带光照明，如阳光，以实现最经济的光到物质的转换在等离子体催化。

图1 |反应器设置及计算的OLE。a、反应器设置示意图，热电偶在不同位置测量温度。tc1，表面催化剂温度;tc2，底部催化剂温度;3、加热温度。ν代表光的能量。b - d，计算不同催化剂用量(b)下的OLE作为光强的函数，不同设定温度(c)下的OLE作为设置温度(d)下催化剂用量20 mg的函数。所有OLE数据都是在相同条件下对20个数据点取平均值和s.d。

图2 |热贡献和非热贡献的分离。a、光直射下催化剂床层示意图。b、质量依赖检验示意图。c,d，在325°c和0.85 (c)或0.11-1.41 W cm?2 UV光(d)条件下，在反应器中加入不同数量的催化剂，计算光增强速率、非热速率和计算光热速率。每一个光增强总速率的数据点都是通过对多个相同实验取平均值和标准差得到的。e，在UV光照射下，在325°C条件下，加入20mg催化剂，提取非热速率和光强(LI)的函数。

图3 |非热效应和光热效应对总OLE的贡献。a,b，不同光效率(包括整体、非热和光热)与光强度(a)的关系，以及从非热和光热效应到在325°C紫外灯下20mg催化剂下OLE的影响因素(b). a.u.任意单位。

图4宽带白光照明下| OLE。在白光下，用20mg催化剂计算不同设定温度下的OLE与光强的关系。所有数据均在相同条件下取20个数据点的平均值和标准差。

总结分析

总之，本工作提出了一个重要的指标OLE来评价等离子体光催化中的整体光效应。我们展示了一种从整体光效应中提取非热效应的简便而通用的方法，并解开了热效应和非热效应之间的复杂关系。我们的研究结果证实，在Rh/TiO2上的CO2加氢过程中，非热效应是光强和温度的函数，而热效应更为复杂，是光强、温度和催化剂厚度的函数。因此，总有一个最佳的结合，热和光照明，以达到最大的整体光效益。在设计催化剂和反应器时，未来的研究应该仔细考虑热和非热效应，以确定最经济的利用光来加强化学反应的方法，特别是当宽带光源如阳光使用时。

DOI:https://doi.org/10.1038/s41929-023-01045-9

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