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文献速递丨ACS Catalysis:CsPbBr3/多金属氧酸盐复合材料选择性光催化氧化苯甲醇的研究

来源：北京镁瑞臣科技有限公司分类：动态 2023-11-03 11:17:51 75阅读次数

文章摘要

苯甲醇选择性氧化生成相应的羰基化合物，为医药和精细化学品的合成提供多功能中间体具有重要意义。本研究通过综合CsPbBr3的可见光响应能力和多金属氧酸盐的多电子转移能力，构建了CsPbBrs/ [Ni(H2O)2(PW,O34)2]10- (CsPbBr3/Ni4P2)复合材料。制备的CsPbBr3/NiP2复合材料对苯甲醇选择性转化为苯甲醛具有良好的光催化活性，选择性为100%。机理研究表明，四镍取代的多氧化钨酸Ni4Py由于其与CsPbBrs的能级匹配良好，以及作为氧化还原穿梭体的独特电子/质子转移能力，在光生载流子的分离/迁移和利用中起着至关重要的作用。多次清除实验证实，光生成的电子(e-)、空穴(ht)、O2和O2是高效光催化的关键反应物质。

图1。(a) CsPbBr3/Ni4P2复合材料的合成示意图。(b) CsPbBr3、Ni4P2和CsPbBr3/Ni4P2复合材料的FT-IR光谱和(c) zeta电位。

图2。(a) CsPbBr3 NCs和(b) CsPbBr3/Ni4P2复合材料的TEM图像。(c) CsPbBr3/Ni4P2复合材料的HAADF?STEM图像和(d?k)元素映射图像。(l) CsPbBr3/Ni4P2复合材料沿箭头方向的线廓分析。

图3。CsPbBr3和CsPbBr3/Ni4P2复合材料的(a) Pb 4f， (b) Br 3d， (c) Ni 2p和(d) W 4f信号的高分辨率XPS光谱。

图4。(a) CsPbBr3和CsPbBr3/Ni4P2-x复合材料的光催化活性，以及(b)对照实验。A、B、C、D分别代表CsPbBr3 + NiCl2、CsPbBr3 + PW9、CsPbBr3 + NiCl2 + PW9、CsPbBr3 + Ni4P2。根据CsPbBr3/Ni4P2-0.19的ICP结果，计算出NiCl2 (3 equiv)、PW9和Ni4P2的使用量(表S2)。(c) CsPbBr3和POM聚阴离子的能级图。(d)不同CsPbBr3/POM复合材料的光催化活性。

图5。(a) CsPbBr3和CsPbBr3/POMs的PL和TRPL光谱。

图6。利用KPFM研究了(a?c) CsPbBr3和(d?f) CsPbBr3/ Ni4P2复合材料的形貌、表面势像和相应的表面势线。

图7。(a) CsPbBr3/Ni4P2催化剂的光催化回收试验。(b) CsPbBr3/Ni4P2循环试验前后的FT-IR光谱。

图8。(a)对照实验光催化结果。实验条件下，以(b) 5,5-二甲基-1-吡咯n-氧化物和(c) 2,2,6,6-四甲基哌啶为自旋捕获试剂的CsPbBr3和CsPbBr3/Ni4P2光催化剂在暗光照和光光照下反应溶液的EPR信号。(d)原溶液和稀释后的光催化反应溶液中加入过量NaI后的紫外-可见吸收光谱。

Scheme 1.CsPbBr3/Ni4P2复合材料可见光选择性氧化苯甲醇的光催化机理示意图

总结分析

综上所述，我们利用CsPbBr3优异的可见光响应能力和POM优异的氧化还原性能构建了CsPbBr3/POM复合材料。优化后的CsPbBr3/Ni4P2复合材料对苯甲醇的选择性氧化表现出优异的光催化活性。对比CsPbBr3/PW9和CsPbBr3/SiW9的光催化活性和表征结果，得出Ni4P2和CsPbBr3之间良好匹配的LUMO能级能促进CsPbBr3光生电子向Ni4P2的迁移/分离。Ni4P2特殊的多电子转移能力作为电子的氧化还原穿梭CsPbBr3光生电子在O2和CsPbBr3之间的转移显著加快，导致其光催化活性增强。本研究是利用POM作为氧化还原穿梭剂提高乙醇氧化光催化活性的又一实例，为设计更高效的POM/半导体光催化体系提供了有意义的指导。

DOI:https://doi.org/10.1021/acscatal.3c03977

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